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聚焦乏燃料处理关键问题 为我国核能发展提供技术支撑——国家863计划主题项目“高放废液高效分离材料和热堆嬗变技术研究”取得重要进展

2017-11-09

一直以来,核电在我国的能源结构调整中被寄予厚望,为此国家制定了非常积极的核电发展规划。乏燃料的处理是限制核能快速发展的瓶颈问题之一。由西安交通大学核科学与技术学院吴宏春教授任首席专家的863计划主题项目“高放废液高效分离材料和热堆嬗变技术研究”,深入研究了高放废液关键核素分离技术和规模化嬗变长寿命裂变产物的关键技术,取得了一系列研究成果。该项目由西安交通大学牵头,中国原子能科学研究院、西北核技术研究所、清华大学、华北电力大学、合肥工业大学等9家单位共同承担。

一、高放废液高效分离材料设计与合成

项目共合成了37种不同结构的杯芳烃产品。通过不断优化杯芳烃分子结构与萃取锶、铯、钕离子的性能研究结果,最终获得了5,11,17,23-四叔丁基-25,26,27,28-四羟基砜桥杯[4]芳烃,热重分解温度约为400℃,熔点在400℃以上,热稳定性及辐照稳定性较好,酸性条件下对铯离子的萃取率达到96%;得到的5,11,17,23-四亚磷酸基-25,26,27,28-四羟基杯[4]芳烃,热重分解温度约为250℃,熔点在251℃255℃,对钕离子的最终萃取率达到80%;得到的5,11,17,23,29,35,41,47-八叔丁基-49,50,51,52,53,54,55,56-八乙氧羰基异丙氧基杯[8]芳烃,一次合成工艺可以得到产品3.20g,产品熔点298℃300℃,热重的分解温度约为300℃,热稳定性良好,在酸性条件下对锶进行三级萃取,最终萃取率能够达到76%。

二、热堆嬗变中子学分析计算平台

项目建立了系统完善的热堆嬗变中子学分析计算平台。建立了适用于嬗变计算分析的专用核数据库,全面包含嬗变分析所需的共振数据、燃耗数据、基础截面数据等;基于栅元均匀化建立了三维全堆的中子扩散程序,可直接获得堆内嬗变靶件的中子通量分布,精确分析嬗变效率;建立了三维物理-热工耦合堆芯瞬态安全分析程序,可精确分析长寿命裂变产物装入堆芯后对堆芯安全性能的影响。

三、长寿命裂变产物嬗变反应堆堆芯设计

根据乏燃料中长寿命裂变产物的产额、放射性毒性、半衰期、潜在生物危害、核素的潜在用途及嬗变率等因素,确定了乏燃料组分中需嬗变的长寿命裂变产物核素定量/定性的评价指标,并针对T-99和I-129进行了嬗变反应堆的堆芯设计,设计的反应堆满足安全设计准则,最终T-99的嬗变率达9.5%,I-129的嬗变率达7.0%。

四、嬗变靶芯材料研制与辐照实验

采用不同的加工工艺制备了两种陶瓷基嬗变靶基体材料。采用正负电相吸的方法制备氧化铝-碳纳米管(Al2O3-CNTs)烧结前驱粉体,并采用SPS方法烧结了Al2O3-CNTs嬗变靶材;采用热压法制备了碳纳米管-氮化铝复合材料。针对不同靶件芯体材料分析了在基体中添加不同份额碳纳米管时基体材料的抗弯强度和断裂韧性,通过伽马辐照、电子辐照、离子辐照等实验证明了材料的抗辐照性能。研制出嬗变靶芯体材料成品件两根(φ4×10mm),靶件芯体试验件16个,并在西安脉冲堆上对Al2O3-CNTs嬗变靶材料进行了中子辐照实验。

五、靶件模拟件研制与堆外热工实验

根据嬗变组件中子学模拟结果,设计并制备了用于堆外热工水力学实验的4×4嬗变靶件模拟件。该嬗变靶件模拟件横截面尺寸与压水堆燃料组件呈1:1比例,即每根棒外径为9.5mm,栅矩为13mm的正方形布置。嬗变棒加热方式为电加热,考虑实际电源情况,嬗变靶件设计高度为900mm,其中单根燃料元件模拟功率为2kW,单根嬗变元件功率为0.2kW。在此模拟件的基础上开展了堆外热工实验,研究了嬗变靶装入堆芯后堆芯的热工-水力学特性。

近年来研究表明,杯芳烃作为高放废液的核素(如铯、锶以及次锕系元素)分离材料具有十分显著的潜在应用价值。通过先进杯芳烃萃取材料及其组合对高放废液中的锶、铯、镧、锕等关键核素选择或成组分离后进行嬗变,不仅可以大大降低后处理风险,也将为核材料的循环利用提供建设的技术基础。根据不同结构参数的杯芳烃与各种乏燃料后处理体系中锕系及镧系元素,如铀、钚、镎、锶等重要组分形成的配位化学规律,结合我国核电站生产的乏燃料后处理技术需求,设计并优化出适宜的杯芳烃萃取剂结构,可为核燃料后处理高放废液分离技术提供具有高效识别功能的先进分离材料。

该项目根据长寿命裂变产物LLFP的中子学特点以及堆芯装载LLFP核素以后对中子学计算的新要求,建立了经过验证的满足嬗变中子学计算需求的专用核数据库,建立了适用于规模化热堆嬗变分析的中子学计算方法和软件平台;在栅元、组件、堆芯不同尺度详细研究了热堆嬗变LLFP的特点,给出了嬗变效率高、满足安全要求的压水堆嬗变LLFP的堆芯装载方案;采用SPS烧结法、热压烧结法等研制了嬗变靶芯体材料,并采用多壁碳纳米管对芯体材料进行增韧;搭建了嬗变靶件模拟件的堆外热工水力学实验平台。项目取得的一系列研究成果,为进一步开展热堆嬗变优化研究以及堆内堆外试验奠定了坚实的基础。

研究团队简介

核工程计算物理实验室(Nuclear Engineering Computational Physics Laboratory,NECP)成立于2004年,其前身为成立于1958年的西安交通大学核工程系的反应堆物理研究小组。现有教授2人,千人计划特聘教授1人,副教授3人,讲师1人,博士后1人,博士、硕士研究生共46人。自成立以来,经过几代教师和研究生的努力,实验室目前已经成为国内重要的核反应堆物理专业技术人员培养基地和反应堆物理基础理论创新研究团队,并获得了国内外同行的高度认可和赞誉。

实验室的研究涵盖核数据库、共振计算方法、中子输运与扩散计算方法、先进核反应堆研究与设计、堆内燃料管理与优化以及核燃料增殖与核废料嬗变基础理论等多个方向。在过去5年时间中,实验室承担了国家重大专项研究计划、国家973计划、国家863计划、自然科学基金重点项目、优秀青年项目等国家科研项目10余项,省部级及企业委托课题数十项。发表学术文章200余篇,其中SCI论文40余篇。开发了10余套适用于复杂几何、强各向异性和强非均匀性介质内的中子输运的计算软件包和压水堆核电厂设计分析软件包。